FemtoArpes

L'interaction de photons avec la matière condensée est un des plus vieux et des plus vastes domaines de la physique. La plupart de ces expériences sont traditionnellement réalisées à l'équilibre et permettent d'explorer l'état fondamental des matériaux. Néanmoins, de nouveaux horizons apparaissent lorsque l'on considère les états hors équilibre de la matière condensée: on peut alors avoir accès aux états excités de la matière et à la façon dont ils relaxent vers l'équilibre. Cet aspect dynamique offre de nouvelles informations sur les couplages électrons-électrons ou électrons-phonons. On peut aussi envisager d'utiliser la lumière laser pour induire, voire contrôler des transitions de phase dans la matière: transition métal-isolant, destruction de la supraconductivité...

Notre récents thèmes de recherche sont:

Le couplage spin-orbite: 
On envoie des impulsions laser ultracourtes sur le Bi (111) pour engendrer l’occupation des états électroniques jusqu'à 0.5 eV au-dessus du niveau de Fermi. Ainsi, on voit que la séparation Spin-Orbite (SO) des états de surface a une forte anisotropie par rapport aux axes cristallographiques. La figure montre que la séparation SO est 150 meV le long de la direction G - M ma augmente de 250% pour une rotation de 6 ° autour de la normale à la surface. Des photons polarisés parallèlement ou perpendiculairement à la direction GM (panneaux A et B) nous permettent de voir les états électroniques de symétries opposées. On a aussi vérifié la dispersion des états électroniques avec des calculs ab-initio de la structure de bande. L'analyse des fonctions d'onde obtenue indique que l’anisotropie du SO est due à l'orientation des spins hors du plan de la surface. Cette structure est importante pour les applications technologiques visant le transport du spin dans des dispositifs non balistiques.

Giant Anisotropy of Spin-Orbit Splitting at the Bismuth Surface, Y. Ohtsubo, J. Mauchain, J. Faure, E. Papalazarou, M. Marsi, P. Le Févre, F. Bertran, A. Taleb-Ibrahimi, and L. Perfetti, Phys. Rev. Lett. 108, 256808 (2012).

Les isolants topologiques:
Le contrôle par impulsions lasers ultra brèves des états topologiques ouvre des nouvelles perspectives pour la transmission de courants polarisés en spin. Nos données montrent que la dynamique de porteurs photoexcités à la surface de l'isolant topologique Bi2.2Te3 détermine un paramètre essentiel pour la photoconductivité. Il s'agit de l'équilibre entre les électrons et les trous en excès dans le cône de Dirac. Si correctement maîtrisé, le pliage des bandes peut être utilisé pour confiner les électrons photoexcités dans le cône de Dirac tandis que les trous photoexcités diffusent dans les états du volume. Comme montré dans la figure, cette séparation de charge à l'interface produit un changement transitoire du potentiel chimique d'environ 100 meV. La longue durée de vie des porteurs dans le cône de Dirac et le confinement spatial des états topologiques suggèrent des applications intéressantes dans le domaine de l'optoélectronique.

Tuning a Schottky barrier in a photoexcited topological insulator with transient Dirac cone electron-hole asymmetry, M. Hajlaoui, E. Papalazarou, J. Mauchain, L. Perfetti, A.Taleb-Ibrahimi, F. Navarin, M. Monteverde, P. Auban-Senzier, C. R. Pasquier, N. Moisan, D. Boschetto, M. Neupane, M. Z. Hasan, T. Durakiewicz, Z. Jiang, Y. Xu, I Miotkowski, Y. P. Chen, S. Jia, H. W. Ji, R. J. Cava, M. Marsi, Nature Comm. 5, 3003 (2014).

Unraveling the Dirac fermion dynamics of the bulk-insulating topological system Bi₂Te₂Se, E. Papalazarou, L. Khalil, M. Caputo, L. Perfetti, N. Nilforoushan, H. Deng, Z. Chen, S. Zhao, A. Taleb-Ibrahimi, M. Konczykowski, A. Hruban, A. Wolos, A. Materna, L. Krusin-Elbaum, and M. Marsi, Physical Review Materials 2, 104202 (2018).

Les matériaux 2D:
Nous avons étudié les états électroniques excités du phosphore noir après le dépôt par évaporation d'une dose croissante d'atomes alcalins. Le dispositif expérimental FemtoARPES a été utilisé pour suivre la fermeture de la bande interdite avec une précision inégalée. L'énergie relativement bas du faisceau sonde donne aux électrons excités une longueur d'échappement suffisamment grande pour observer de façon fiable l'évolution de la bande de valence enterrée. Il est ainsi observé qu'au cours du dépôt d'alcalins (i.e. en augmentant le dopage électronique) le gap se rétrécit de façon monotone depuis la valeur initiale de 0,32 eV pour l'échantillon vierge, jusqu'à s'annuler pour les dépôts les plus importants  de césium. Enfin, la figure montre que la "vitesse de Fermi" des électrons dans la band de valence devienne très élevée. Dans le régime de forte dopage, les trous se déplaçant dans la direction hautement dispersive acquièrent même une vitesse de bande supérieure à celle du graphène sur le carbure de silicium. Cette ingénierie de la structure de bande permet de concevoir des dispositifs dotés de fonctionnalités électroniques et optoélectroniques améliorées et optimisées.

Band Gap Renormalization, Carrier Multiplication, and Stark Broadening in Photoexcited Black Phosphorus, Zhesheng Chen, Jingwei Dong, Evangelos Papalazarou, Marino Marsi, Christine Giorgetti,Zailan Zhang, Bingbing Tian, Jean-Pascal Rueff, Amina Taleb-Ibrahimi, and Luca Perfetti, Nano Letters 19, 488 (2019).

Spectroscopy of buried states in black phosphorous with surface doping, Zhesheng Chen, Jingwei Dong, Christine Giorgetti, Evangelos Papalazarou, Marino Marsi, Zailan Zhang, Bingbing Tian, Qingwei Ma, Yingchun Cheng, Jean-Pascal Rueff, Armina Taleb-Ibrahimi, Luca Perfetti, 2D Materials 7, 035027 (2020).

Les pérovskites hybrides:
Le  CH₃NH₃PbI₃ est un composé d'intérêt technologique dans le domaine du photovoltaïque. Afin de mieux comprendre la dégradation des cellule solaires, nous introduisons des pièges électroniques dans des cristaux uniques par un recuit de ceux-ci à 100°C (MA100) ou 200°C (MA200). Ensuite, la dynamique des électrons est mesurée en utilisant la spectroscopie de photoémission à deux photons (2PPE). Cette méthode sonde la distribution des électrons photoexcités en fonction du temps, en discriminant explicitement la thermalisation initiale des processus de relaxation plus lents. La figure montre un écart de la loi de diffusion (décroissance en 1/√t) seulement dans le cas des échantillons recuits. Cet écart est dû au piégeage des électrons dans des états localisés et il dépend fortement de la qualité du cristal. Dans MA100, la localisation des électrons a lieu sur l'échelle de quelques picosecondes alors qu'elle tombe en dessous de la picoseconde dans le MA200 très dégradé. Le processus de localisation ultrarapide que l'on vient d'observer est compatible avec la réduction progressive de l'efficacité de photoconversion dans des cellules dégradées. Une approche capable de minimiser la densité des pièges et de résoudre le problème du vieillissement pourrait augmenter l'efficacité macroscopique des cellules solaires jusqu'à la limite théorique.

Time-resolved photoemission spectroscopy of electronic cooling and localization in CH3NH3PbI3 crystals, Z. Chen, M. Lee, Z. Zhang, H. Diab, D. Garrot, F. Lédée, P. Fertey, E. Papalazarou, M. Marsi, C. Ponseca, E. Deleporte, A. Tejeda and L. Perfetti, Physical Review Materials 1, 045402 (2017).

Femto-to Microsecond Dynamics of Excited Electrons in a Quadruple Cation Perovskite,Eunhwan Jung, Kestutis Budzinauskas, Senol Oz, Feray Unlu, Henning Kuhn, Julian Wagner, David Grabowski, Benjamin Klingebiel, Marie Cherasse, Jingwei Dong, Pierfrancesco Aversa, Paola Vivo, Thomas Kirchartz, Tsutomu Miyasaka, Paul HM van Loosdrecht, Luca Perfetti, Sanjay Mathur, ACS Energy Letters 5, 785 (2020).

Contact: Luca Perfetti